Volume 27, No.2 Pages 98 - 102

1. はじめに
　我々は、SPring-8-II^[1][1] SPring-8-II Conceptual Design Report, (RIKEN SPring-8 Center) http://rsc.riken.jp/pdf/SPring-8-II.pdfに向けた研究開発を行っている。検出器に関しては、波及効果が大きなX線画像検出器に着目し、X線回折・散乱用の検出器CITIUSと透過X線用の検出器Diffusion-free transparent scintillator検出器（DIFRAS）^[2][2] T. Kameshima et al.: Opt. Lett. 44 (2019) 1403.の研究開発を進めている。本稿ではDIFRAS検出器について概説する。
　マイクロメートル～サブマイクロメートル領域の構造を持つ透過X線像の計測にはシンチレータ・顕微鏡光学系・イメージセンサから構成されるレンズ結像型X線画像検出器が一般的に用いられる。本検出方式にはシンチレータ内の光学的欠陥から生じる光拡散が原因で、顕微鏡光学系が本来持つ回折限界に近い空間分解能が得られないという課題があった^[3][3] H. Graafsma and T. Martin: Advanced tomographic methods in materials research and engineering (2008) 277-302.。また、必要とする視野サイズは、SPring-8で等倍撮像する条件下において、プローブであるX線ビームサイズと同程度の数mm～数10 mmである。これに対して、1マイクロメートルの空間分解能を持つ光学構成とした時の視野サイズは1 mm程度が限度となる。利用できる科学計測用CMOSイメージセンサの解像度2 k × 2 kに制限され、空間分解能に対するサンプリング数を2とした場合、1000以上の空間分解能・視野比を得ることができないためである。
　以上の理由から、X線画像検出器の空間分解能の向上および、その空間分解能と広視野を両立できる技術が望まれている。本稿では、高解像度化を目的としたシンチレータ光学系の開発と、14 k × 11 kの高解像度CMOSイメージセンサを導入した広視野レンズ結像型X線画像検出器の開発について紹介する。

2. DIFRAS検出器の開発
　我々は本課題に対する最初の取り組みとして、レンズ結像型X線画像検出器の解像性能を回折限界レベルまで高めるために、神島化学工業株式会社との共同研究で光学ガラス級の光学品質を備えた透明セラミック薄膜シンチレータの開発を行った。同一ホスト材料から生成されたシンチレータと支持基板を直接接合後にシンチレータ層を顕微鏡光学系の被写界深度程度に薄化している。空隙の無い完全緻密構造・サブnm結晶粒界サイズを有するコンポジットを形成し^[4-6][4] H. Yagi et al.: Jpn. J. Appl. Phys. 45 (2006) 133.
[5] H. Yagi et al.: Opt. Mater. 29 (2007) 1258-1262.
[6] 村松克洋他：OPTRONICS 31 (2012) 123-126.、シンチレータ光に対して連続的な屈折率を持つため光拡散フリーな像伝送が可能となっている。本シンチレータをDiffusion-free transparent scintillator（DIFRAS）と呼ぶ。ルテチウムアルミニウムガーネット（Lutetium Aluminum Garnet: LuAG）を材料としてDIFRASを組み込んだレンズ結像型X線画像検出器の開発に成功し、シンチレータが発する蛍光波長と高解像度顕微鏡光学系の開口数（NA）で定まる回折限界に近い200 nm line & space（L&S）パターンを解像できる性能に到達している^[2][2] T. Kameshima et al.: Opt. Lett. 44 (2019) 1403.。
　DIFRAS検出器は近回折限界性能に加えて、極めて高いX線耐性を有している。図1はDIFRASの光学配置の概略図となる。開発されたシンチレータはダメージフリーな直接接合（図1(a)）で形成されていることに加えて、サポート基板部がX線の遮蔽体として機能する（図1(b)）。1 mm厚の無添加LuAG基板で10 keVのエネルギーを有したX線を遮蔽する場合、その強度は～10^-43レベルまで減衰するので、X線光軸上に設置される対物レンズやイメージセンサをX線損傷から守ることができる。また、シンチレータ光伝送効率の向上と迷光侵入の抑止のためにシンチレータX線照射面に反射膜を、逆の面に反射防止膜を有している（図1(c)）。強度の高い誘電体多層膜で形成しており、SACLA/SPring-8のフルパワーX線ビームの照射にも耐えられる。これらの放射線耐性・遮蔽能力を備えたシンチレータ光学系を用いることで、高NAを持つ作動距離の短い対物レンズをX線光軸上に配置することを可能とし（図1(d)）、長時間かつ安定な高解像度撮像・メンテナンスフリーな検出器運用を実現している。

図1　DIFRAS検出器シンチレータ光学系の概略

3. 間接型X線画像検出器の性能を決める因子
　間接型X線画像検出器の性能指標として、空間分解能と検出量子効率（DQE）の2つがある^[7][7] T. Martin and A. Koch: J. Synchrotron Rad. 13 (2006) 180-194.。空間分解能はレーリー基準である、

･･･　　(1)

等の顕微鏡光学系が持つ解像性能を指標とすることができる。λはシンチレータ発光波長、NAは顕微鏡光学系の開口数である。実際には、シンチレータ内の光学的欠陥や放射線ダメージから生じる光拡散で空間分解能が低下する。本研究ではこの回折限界に近い性能を得るためにDIFRASを使用している。DQEは間接型X線検出器のカスケードノイズ伝搬をモデルとした、

･･･　　(2)

の式で見積もることができる^[8,9][8] M. Stampanoni et al.: Nucl. Inst. and Meth. A 491 (2002) 291-301.
[9] U. W. Arndt and D. J. Gilmore: J. Appl. Cryst. 12 (1979) 1-9.。η_xqeはX線量子効率（シンチレータ吸収効率）、η_lyはX線1光子に対して生成される可視光子数（Light yield）、η_ceは光学系の光回収効率、η_vqeはイメージセンサのシンチレータ発光波長に対する量子効率である。式(2)括弧内の第1項はX線ショットノイズからの影響を、第2項はシンチレータ光ショットノイズからの影響を示している。η_xqeはシンチレータ材料の質量減弱係数μ_mと密度ρ・シンチレータ厚dから、

･･･　　(3)

で表せる。デフォーカス光による像の劣化を防ぐためにシンチレータ厚を顕微鏡光学系のNAに応じた被写界深度程度に薄くする必要がある。適切なシンチレータ厚は、イメージセンサを搭載した顕微鏡用に拡張されたBerekの式、

･･･　　(4)

を用いて得られる。n_sはシンチレータ屈折率、Mは光学倍率、pはイメージセンサのピクセルサイズに相当する。第1項は波動光学被写界深度、第2項は幾何光学被写界深度と呼ばれる^[10][10] S. Inoué: Video Microscopy (Plenum Press, New York, 1986).。Light yieldであるη_lyは光子エネルギーに対して線形に応答すると仮定して算出できる。例えばCe添加LuAG（LuAG:Ce）を用いる場合、1 MeV光子に対するLight yieldは16,000 photonsなので^[11][11] T. Yanagida et al.: IEEE Nucl. Sci. Symp. Conf. Rec. (2010) 1612-1614.、10 keVのX線を利用する際は160 photonsのシンチレータ光子に変換される。光学系の光回収効率η_ceはレンズ開口数NA・シンチレータ屈折率n_s・光学系透過率t・シンチレータ反射膜の反射率rを用いて、

･･･　　(5)

で表される。第1因子は対物レンズに入射するシンチレータ発光の立体角2π(1 − cosθ_s) srを全立体角4π srで割ることで得られる。θ_sはシンチレータ内の開口角である。NAが小さい値の場合、

･･･　　(6)

に近似できる。

4. 広視野設計と供用を計画している検出器
　我々は開発したDIFRAS検出器の広視野化を計画している。透過X線を等倍撮像する条件において、横方向で最大50 mmの視野が要求されている。また、SPring-8-II計画で高強度化が見込まれる30～200 keV領域の高感度化が求められている。DQEを高める必要があるため、NAを大きくした光学系が望ましい。一般的に1xより高い倍率を持つ拡大光学系はNAを大きくした光学設計が可能である。以上を踏まえると、
1）センサピクセルサイズ > 50/N mm
2）シンチレータ発光波長に対する高量子効率
がセンサに対する要求仕様となる。Nは横方向のピクセル数であり、1）を満たすことで1x以上の倍率で光学設計が可能となる。これらの要求を満たし、市場で入手可能な最大級の解像度を有するイメージセンサを導入し、シンチレータと顕微鏡光学系の最適化を行う。我々はSONY IMX411^[12][12] SONY IMX411 Product Information（https://www.sony-semicon.co.jp/products/common/pdf/IMX411ALR_AQR_Flyer.pdf）の採用を決定した。イメージフォーマット14,192 × 10,640、3.76 μm pixels、チップサイズ53.3 × 40 mm²、16 bit階調の裏面照射型CMOSイメージセンサである。量子効率はLuAG:Ceのピーク発光波長520 nmに対して95％を超える。センサ対角は66.7 mmであり、これに応じた顕微鏡光学系イメージサークル・実効視野と同等サイズの薄膜シンチレータが必要となる。
　イメージセンサの読出ノイズがショットノイズより十分に小さい条件下において、DQEはシンチレータ厚とNAの大きさで決まる。レンズ結像型X線画像検出器はこれに当てはまるケースが多いので本稿では読出ノイズの影響を考慮しない。NAを大きくすると、レンズの光回収効率η_ceは大きくなるが、被写界深度に応じてシンチレータ厚を薄くする必要があるのでη_xqeは小さくなる。つまり、η_xqeとη_ceはトレードオフの関係にある。以上を踏まえ、DQEを最大とするNAを決定する。式(4)を拡張し、ピクセルサイズの代わりに幾何光学で定まる空間分解能：許容錯乱円を代入すると空間分解能Rを得る上で許容される被写界深度は、

･･･　　(7)

となる。ここでは許容錯乱円の半径を示している。δは式(1)のレーリー基準の回折限界空間分解能：エアリーディスク半径である。空間分解能R、X線エネルギーEを固定値として入力し、式(2),(3),(7)からDQEのNA依存性を、

･･･　　(8)

で定義できる。図2はR = 2 μm（1 μm L&S）と定めた時のDQE曲線である。横軸はNA、縦軸はDQEを示しており、5～200 keVの光子エネルギー毎にプロットしている。式(1)からNA = 0.1586がR ＝2 μmを得られる最小のNAであるので、NA < 0.1586のデータはプロットしていない。NAを大きくすることで光回収効率η_ceを高め、シンチレータ光のショットノイズの影響を抑えることができる。図2(a)の5、10 keVにおいてNA > ～0.5にDQEピークを持つように、この効果は特に発光効率η_lyが小さい低エネルギー光子を用いる際に顕著となる。一方で、図2(b)に示すように50～200 keVの高いエネルギー領域では小さいNAでDQEピークが得られる。小さいNAは光学系の被写界深度が深く、シンチレータを厚くできるのでX線に対する阻止能η_xqeが大きくなる。この効果はDQEに対し50 keV以上で高いウェイトを持つことを示している。

図2　空間分解能R = 2 μm（1 μm line & space）におけるレンズ結像型X線画像検出器DQEのX線エネルギー・NA依存性。各X線エネルギーにおけるDQE最大値に円をプロットしている。

　本モデルをベースとして、目標の空間分解能・光子エネルギーを定め、2～50 mm視野範囲を対応できるように5つのレンズパラメータを選定し光学設計を行った。表1は供用を計画している広視野DIFRAS検出器の性能一覧となっている。それぞれで、近回折限界性能に加えて、ターゲットとなる光子エネルギー領域でピーク付近のDQEが得られるように設計した。Lens A1に関しては、該当する市販レンズがないためカスタムで製作が必要である。光学シミュレーションの結果、技術的に実現可能な光学性能と分かっている。

　Lens A4を搭載したレンズ結像型X線画像検出器の構築を行った（図3）。被写界深度に合わせた50 μm厚・FOV 15 × 11 mm²全面を十分にカバーできるφ22を有したLuAG:Ceシンチレータの製作に成功した。SONY IMX411センサを搭載したカメラshr411MXGE（SVS-VISTEK GmbH）を検出器に組み込んだ。シンチレータ径・光学系イメージサークル・センサ対角が全てマッチした設計としている。その性能評価をBL29XUにて実施した。X線ビームパラメータは光子エネルギー7.0 keV、フラックスが7.7 × 10¹¹ photons/sec（シンチレータ面上で）であり、高調波カットミラー、拡散板を用いてビーム強度プロファイルのフラット化を行い試料に照射を行った。計測試料はNTT-AT社製のタンタルX線テストチャートを用いた。図4が取得したX線透過像データとなる。像は150 msの露光時間で得られたデータにフラットフィールド補正を行い、像内のX線強度を規格化している。図4(a),(b)は検出器の全視野像であり、矢印が挿す位置に試料が映るように検出器を配置して取得した。最も光学性能が高い視野中心および最も光学性能が低い視野隅の解像力を確認することで視野全体の性能を評価した。シンチレータ波長520 nmとLens A4のNAで定まる回折限界性能1.0 μm L&Sに近い、1.2 μm L&Sパターンを視野中心（図4(c)）および視野左下隅（図4(d)）で解像できている。この結果は、視野全体で近回折限界性能の解像力を持つことを示している。

図3　Lens A4を搭載したDIFRAS検出器。(a) 50 μm厚・φ22 LuAG:Ceシンチレータ、(b) Lens A4、(c) SVS-VISTEK shr411カメラ。

図4　試作機で撮像したテストチャートX線透過像。(a) 視野中心にチャートを配置時の全視野像、(b) 視野左下隅にチャートを配置時の全視野像、(c) (a)のチャート部を拡大した像、(d) (b)のチャート部を拡大した像。

5. まとめ
　本稿ではSPring-8/SACLAで供用しているDIFRAS検出器の開発・整備状況について紹介を行った。Photo-diffusion-freeな透明シンチレータを採用することで顕微鏡光学系が本来持つ近回折限界の性能に到達し、これを安定的に利用実験に提供することができる状況にある。本撮像方式のもう一つの課題であった、シンチレータおよび顕微鏡光学系のX線ダメージによる像質の劣化を解決し、メンテナンスフリーな検出器運用を行っている。本技術はシグマ光機株式会社に移転済みで、SPring-8/SACLAのみならず、他の施設でも導入可能となっている。
　また、レンズX線画像検出器の性能指標について概説を行った。紹介したDQEモデルを用いることで、空間分解能・X線エネルギー毎に最大のDQEを得る光学パラメータを特定し、実験系に応じた最適な検出器設計を行うことができる。
　SPring-8-II計画に向けて、DIFRAS検出器の高度化を進めており、広視野化・高エネルギーX線領域の感度向上を満たすため、150 M pixelsの高解像度イメージセンサの導入および広視野顕微鏡光学系パラメータの最適化を実施した。光学倍率20x、7x、5.2x、3.5x、1xの5つの倍率で構成し、SPring-8ビームサイズ2～50 mmをカバーする。DIFRAS、広視野3.5x光学系、150 M pixelsイメージセンサから構成されるレンズ結像型X線画像検出器は近回折限界性能である1.2 μm L&Sに到達し、視野15 × 11 mm²の視野中心および視野隅で同等の性能を示した。他の倍率構成を持つ残りの4つにおいても本コンセプトは機能すると考えている。これらを性能評価完了後にSPring-8/SACLAで順次展開していく予定である。

謝辞
　神島化学工業株式会社の皆様に薄膜シンチレータを製作していただきました。シグマ光機株式会社の皆様にイメージングユニットの構築、顕微鏡光学系の設計、シンチレータのコーティングをしていただきました。SVS-VISTEK GmbHの皆様、株式会社アド・サイエンスの皆様には150 M pixelsのカメラの実装をサポートしていただきました。謹んで感謝申し上げます。ここで紹介した研究は、JSPS科研費JP19K12640の助成を受けたもので、理化学研究所SPring-8利用研究課題（Proposal No. 20210067）として行われました。

参考文献
[1] SPring-8-II Conceptual Design Report, (RIKEN SPring-8 Center) http://rsc.riken.jp/pdf/SPring-8-II.pdf
[2] T. Kameshima et al.: Opt. Lett. 44 (2019) 1403.
[3] H. Graafsma and T. Martin: Advanced tomographic methods in materials research and engineering (2008) 277-302.
[4] H. Yagi et al.: Jpn. J. Appl. Phys. 45 (2006) 133.
[5] H. Yagi et al.: Opt. Mater. 29 (2007) 1258-1262.
[6] 村松克洋他：OPTRONICS 31 (2012) 123-126.
[7] T. Martin and A. Koch: J. Synchrotron Rad. 13 (2006) 180-194.
[8] M. Stampanoni et al.: Nucl. Inst. and Meth. A 491 (2002) 291-301.
[9] U. W. Arndt and D. J. Gilmore: J. Appl. Cryst. 12 (1979) 1-9.
[10] S. Inoué: Video Microscopy (Plenum Press, New York, 1986).
[11] T. Yanagida et al.: IEEE Nucl. Sci. Symp. Conf. Rec. (2010) 1612-1614.
[12] SONY IMX411 Product Information
（https://www.sony-semicon.co.jp/products/common/pdf/IMX411ALR_AQR_Flyer.pdf）

亀島　敬　KAMESHIMA Takashi
（公財）高輝度光科学研究センター　XFEL利用研究推進室
（国）理化学研究所　放射光科学研究センター
〒679-5198　兵庫県佐用郡佐用町光都1-1-1
TEL : 0791-58-0992
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初井　宇記　HATSUI Takaki
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