Volume 24, No.1 Pages 7 - 11

1. はじめに
　物質科学は、物性物理学と化学の融合領域にある基礎学問として重要であるだけでなく、今後の環境にやさしい未来型の省資源社会を構築するために不可欠である。これまでの20世紀の物質科学は、物質内の電子の自由度のうち電荷を用いるものが主流であり、これが半導体などのエレクトロニクスであった。21世紀に入り、電子の自由度のうちスピンを用いるスピントロニクスが大いに研究されている。スピンは電荷と違い散逸が少ないことから、ロスの少ない輸送が物質内で実現し、省エネルギーに貢献することが大いに期待されている。
　スピントロニクスにおいて常に問題となるのは、磁気秩序状態をどのように観測するのか、である。我々は、放射光X線を用いた磁気光学効果による磁性研究を推進している。特に、軟X線を用いたX線磁気円二色性（XMCD）やX線磁気光学カー効果（XMOKE）の測定により、磁性材料の主役である3d電子系遷移金属やその化合物に対し、吸収端のエネルギーを使うことで元素ごとに磁性の情報を得ることを目指している。
　これらの手法では、弱強磁性体や希薄磁性半導体のような磁化の小さい試料を測定する際に精度の点で大きな困難を抱えている。例えば、XMCDは軟X線の元素吸収端近傍における吸収もしくは反射の、互いに偏光状態が異なる入射光に対するスペクトルの差分をとるという形でスペクトルを得るため、その差分が微小である場合には精度を上げるのが難しくなる。またXMOKEについても偏光の回転角が微小である場合には測定は困難となる。
　本研究ではこれらの問題を解決するため、東大物性研ビームラインSPring-8のBL07LSUの放射光軟X線光源において、偏光を高速な周期（10−30 Hz）で変化させる偏光スイッチングを利用し、ロックイン検出によってX線磁気光学測定を高精度で行うことを目指した。これにより、従来では測定が困難であった微弱な信号を持つ磁性体に対してもX線磁気光学測定によってその磁気的性質を明らかにできるようになり、物質中の電子の振る舞いの解明という基礎物理学の進展へ寄与できる。さらに、応用においても次世代のデバイス開発にとって不可欠なスピントロニクスの発展につながる研究である。

2. SPring-8のBL07LSUにおける軟X線の偏光制御
　東大物性研ビームラインであるSPring-8 BL07LSU^[1][1] S. Yamamoto, Y. Senba, T. Tanaka, H. Ohashi, T. Hirono, H. Kimura, M. Fujisawa, J. Miyawaki, A. Harasawa, T. Seike, S. Takahashi, N. Nariyama, T. Matsushita, M. Takeuchi, T. Ohata, Y. Furukawa, K. Takeshita, S. Goto, Y. Harada, S. Shin, H. Kitamura, A. Kakizaki, M. Oshima and I. Matsuda: J. Synchrotron Radiat. 21 (2014) 352.では、挿入光源として図1(a)-(c)に示すクロス型アンジュレータを用いている。図1(a), (b)に示すように、これは水平直線偏光用のfigure-8アンジュレータと垂直直線偏光用のfigure-8（figure-∞）アンジュレータという2つのタイプのアンジュレータから成っている。それぞれ電子軌道が8の文字と∞の文字に似ているためにこのように呼ばれる。図1(c)に示すように、4つのfigure-8アンジュレータと4つのfigure-∞アンジュレータが交互に並んでいる。水平直線偏光は4つのfigure-8アンジュレータから、垂直直線偏光は4つのfigure-∞アンジュレータから作られ、直線偏光度は100％である^[1][1] S. Yamamoto, Y. Senba, T. Tanaka, H. Ohashi, T. Hirono, H. Kimura, M. Fujisawa, J. Miyawaki, A. Harasawa, T. Seike, S. Takahashi, N. Nariyama, T. Matsushita, M. Takeuchi, T. Ohata, Y. Furukawa, K. Takeshita, S. Goto, Y. Harada, S. Shin, H. Kitamura, A. Kakizaki, M. Oshima and I. Matsuda: J. Synchrotron Radiat. 21 (2014) 352.。7つの位相シフト器がfigure-8とfigure-∞のアンジュレータの間に置かれており、水平と垂直の電場成分の位相差をつけることができる。こうして、直線偏光だけでなく左右円偏光、楕円偏光なども作り出すことができる。

図1　figure-8アンジュレータ(a)と、垂直のfigure-8（figure-∞）アンジュレータ(b)の概念図。(c) SPring-8 BL07LSUのクロス型アンジュレータの概念図。文献[1,2]より。

　位相シフトとして電磁石コイルからの磁場を使うと、連続的な位相のシフトが実現する。図2に正弦波の交流電流を用いた様子を具体的に示す。図2(a)は位相差の時間変化を示す。軟X線の偏光は直線偏光→右円偏光→直線偏光→左円偏光→直線偏光→ ⋯と変化する。このような偏光を持つ軟X線を用いて磁気光学効果測定を行うと、楕円率が(b)のXMCDにより周波数pの成分として現れ、(c)のカー回転角が周波数2pの成分として現れる。このようにして、pと2p成分の抽出により、楕円率とカー回転角が同時に測定できる。このようなシグナルは、ロックインアンプを含む測定系の確立により、高精度で測定できるようになった。例を次の3章で示す。

図2　(a) 位相差の時間変化と軟X線の偏光。(b), (c) p成分がXMCD、2p成分がカー回転角となる。文献[4]より。

3. 偏光スイッチングによるXMOKE測定
　偏光スイッチングによるXMOKE測定の具体的な結果について述べる。測定システムは、図3のような偏光解析装置となる。これは多層膜ミラーと軟X線検出器（マイクロチャンネルプレート：MCP）から成っている。偏光スイッチングを用いない場合、反射した軟X線の偏光解析は、多層膜ミラーと軟X線検出器を真空チャンバー内で回転させることによって行う。すなわち、多層膜ミラー（Analyzer）で反射された軟X線の強度を軟X線検出器（Detector）を用いて図3中のχの関数として測定することにより、カー回転角（θ_K）を決定することができる。

図3　XMOKE測定の測定システム。文献[3]より。

　ここで、Ta/Cu/Fe/MgOのヘテロ構造に対する測定結果を示す^[2,3][2] Y. Kubota, Sh. Yamamoto, T. Someya, Y. Hirata, K. Takubo, M. Araki, M. Fujisawa, K. Yamamoto, Y. Yokoyama, M. Taguchi, S. Yamamoto, M. Tsunoda, H. Wadati, S. Shin and I. Matsuda: J. Electron. Spectrosc. Relat. Phenom. 220 (2017) 17-20.
[3] Y. Kubota, M. Taguchi, H. Akai, Sh. Yamamoto, T. Someya, Y. Hirata, K. Takubo, M. Araki, M. Fujisawa, K. Yamamoto, Y. Yokoyama, S. Yamamoto, M. Tsunoda, H. Wadati, S. Shin and I. Matsuda: Phys. Rev. B 96 (2017) 134432.。マグネトロンスパッタリング法によりMgO(001)基板上に30 nmの厚さの鉄のナノ薄膜を成長させ、タンタル2 nmと銅2 nmを鉄の酸化を防ぐためにつけている。この薄膜は面内が容易磁化軸である。測定にはFe L端近傍の軟X線エネルギーを用いた。入射X線のエネルギーはFe L₃端の709 eVとL₂端の722 eVである。図4に示す結果が得られ、反射X線の強度依存から、鉄ナノ薄膜のカー回転角は709 eVでs偏光の時18°、p偏光の時14°であり、722 eVでs偏光の時7°、p偏光の時6°である。カー回転角はL₃端とL₂端で同程度の値を示し、両端で符号が異なる。さらに、s偏光とp偏光でも符号が異なる。得られたカー回転角は可視光の場合よりも大きい結果となっている。

図4　Feナノ薄膜のカー回転角の決定。709 eVのs偏光(a)とp偏光(b)、722 eVのs偏光(c)とp偏光(d)。文献[2]より。

　偏光スイッチングを用いると、多層膜ミラーと軟X線検出器を真空チャンバー内で回転させることなく、2章で述べたように楕円率がp成分、カー回転角が2p成分として得ることができる。
　図5(a), (b)に得られたカー回転角と楕円率を示す。得られたカー回転角は最大で10°程度であり、L端での共鳴の効果により可視光領域の数十倍の大きさとなった。得られた結果は第一原理計算により再現されている。このように、偏光スイッチングによるXMOKEとXMCD測定に成功した。

図5　鉄ナノ薄膜に対するXMOKE測定。(a)ではs、(b)ではp偏光の入射軟X線に対応する。文献[4]より。

4. 時間分解XMCD測定
　SPring-8 BL07LSUにおいて、軟X線の偏光を活用したもう一つの研究が、時間分解XMCDおよび共鳴軟X線散乱である。ここでは特に、強磁性を示す合金であるFePt薄膜の時間分解XMCDを紹介する^[5][5] K. Takubo, K. Yamamoto, Y. Hirata, Y. Yokoyama, Y. Kubota, S. Yamamoto, S. Yamamoto, I. Matsuda, S. Shin, T. Seki, K. Takanashi and H. Wadati: Appl. Phys. Lett. 110 (2017) 162401.。FePt薄膜は、室温で強磁性を示し、面直方向に磁化が向きやすい垂直磁化膜であるため、基礎的にも応用的にも多くの研究がなされている。この物質にレーザーを照射することで磁化を消す消磁のダイナミクスの観測を行った。
　我々は検出器としてMCPを用い、部分電子収量法（PEY）および蛍光法による時間分解XMCD測定を可能とした。MCPは検出面に＋電場を印可すると試料から放出される光電子を検出し、－電場を印可すると電子を跳ね返しフォトン（蛍光）を検出することができる。
　図6(a)に示す実験配置により、時間分解XMCD測定を行った。2θ回転器上のMCPによって時間分解共鳴軟X線散乱測定を、直線導入器上のMCPによって時間分解XMCD測定を行うことが可能である。BL07LSUのレーザーステーションから実験チャンバーに放射光と同期したパルス幅50 fsのチタンサファイアレーザー（波長：800 nm、エネルギー：1.55 eV）をポンプ光として導入し、ポンププローブ法による時間分解測定を行った。一方で、SPring-8の単一バンチ幅は約50 psであるため、時間分解能も約50 psとなる。時間分解測定の繰り返し周波数はポンプレーザーの周波数である1 kHzである。ポンプ光と放射光の遅延時間は電気的に調整した。遅延回路からの信号をトリガとして、ポンプされた信号をオシロスコープによって測定した。具体的には、オシロスコープの画面上で、ポンプされた信号部分の面積を積分することによって得られる。測定に用いたFePt薄膜は、MgO(100)基板上に作製された単結晶で膜厚は約50 nmである。

図6　(a) SPring-8 BL07LSUにおける時間分解XMCDおよび共鳴軟X線散乱測定装置。(b) FePt薄膜の時間分解XMCD時間発展プロファイル（上図Fe L₃端、下図L₂端）。文献[5]より。

　図6(b)にPEYで測定したXMCDの時間発展を示す。レーザー照射後、50 ps以内に90％以上のXMCDが消失し、その後、熱拡散などにより数百psの緩和時間で元の状態に緩和していく様子が観察される。消磁の時間スケールは約50 psに見えるが、これは放射光の時間幅であり実際にはもっと短いと考えられる。L₃端、L₂端でほぼ同じダイナミクスが得られている。
　このように、我々はSPring-8 BL07LSUにおいて時間分解XMCD測定に成功した。今後の系統的な磁性体のスピンダイナミクス研究につながるものである。XMCDを用いることにより、総和則でスピンと軌道の角運動量を元素別に抜き出すことなどの実験室光源では得られない研究展開が期待できる。

5. 今後の展望
　このように、SPring-8のBL07LSUにおける計8台のアンジュレータにより、軟X線のXMOKEとXMCD測定を確立することができた。XMOKEは直線偏光、XMCDは円偏光を用いた磁性測定手法であり、入射光の偏光が直線偏光でも円偏光でも磁性研究を進めることができる。今後はこの測定を通じ、磁性研究における大きなブレークスルーを、X線の偏光技術の活用によってもたらそうと考えている。
　例えば、磁性薄膜のレーザー照射による磁化反転は興味深いテーマである。磁場を使わないレーザーによる磁化の制御、特に磁化反転は大変興味深い現象である。磁化反転が生じる物質としてフェリ磁性合金GdFeCoや、Co/Pt、Fe/Ptなど強磁性の多層膜などが発見されているが、その磁化反転機構は未解明である。本研究で1 nm未満の極めて薄いFePt薄膜とCo/Pt多層膜の微弱な磁気光学効果を偏光スイッチングにより検出し、磁化反転物質における膜厚の磁性への影響を解明したい。そして、偏光スイッチングとレーザー励起による時間分解測定を組み合わせた新しい測定システムの構築も目指す。

謝辞
　本研究の偏光スイッチングの実現には、SPring-8/JASRIグループにお世話になりました。ビームタイムとしては、課題番号2014A7401、2014B7401、2014B7473、2015A7401、2015B7401、2016A7403、2016A7504、2016B7403、2016B7518で行われました。

参考文献
[1] S. Yamamoto, Y. Senba, T. Tanaka, H. Ohashi, T. Hirono, H. Kimura, M. Fujisawa, J. Miyawaki, A. Harasawa, T. Seike, S. Takahashi, N. Nariyama, T. Matsushita, M. Takeuchi, T. Ohata, Y. Furukawa, K. Takeshita, S. Goto, Y. Harada, S. Shin, H. Kitamura, A. Kakizaki, M. Oshima and I. Matsuda: J. Synchrotron Radiat. 21 (2014) 352.
[2] Y. Kubota, Sh. Yamamoto, T. Someya, Y. Hirata, K. Takubo, M. Araki, M. Fujisawa, K. Yamamoto, Y. Yokoyama, M. Taguchi, S. Yamamoto, M. Tsunoda, H. Wadati, S. Shin and I. Matsuda: J. Electron. Spectrosc. Relat. Phenom. 220 (2017) 17-20.
[3] Y. Kubota, M. Taguchi, H. Akai, Sh. Yamamoto, T. Someya, Y. Hirata, K. Takubo, M. Araki, M. Fujisawa, K. Yamamoto, Y. Yokoyama, S. Yamamoto, M. Tsunoda, H. Wadati, S. Shin and I. Matsuda: Phys. Rev. B 96 (2017) 134432.
[4] Y. Kubota, Y. Hirata, J. Miyawaki, S. Yamamoto, H. Akai, R. Hobara, Sh. Yamamoto, K. Yamamoto, T. Someya, K. Takubo, Y. Yokoyama, M. Araki, M. Taguchi, Y. Harada, H. Wadati, M. Tsunoda, R. Kinjo, A. Kagamihata, T. Seike, M. Takeuchi, T. Tanaka, S. Shin and I. Matsuda: Phys. Rev. B 96 (2017) 214417.
[5] K. Takubo, K. Yamamoto, Y. Hirata, Y. Yokoyama, Y. Kubota, S. Yamamoto, S. Yamamoto, I. Matsuda, S. Shin, T. Seki, K. Takanashi and H. Wadati: Appl. Phys. Lett. 110 (2017) 162401.

松田　巌　MATSUDA Iwao
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久保田　雄也　KUBOTA Yuya
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田久保　耕　TAKUBO Ko
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山本　達　YAMAMOTO Susumu
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平田　靖透　HIRATA Yasuyuki
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宮脇　淳　MIYAWAKI Jun
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原田　慈久　HARADA Yoshihisa
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和達　大樹　WADATI Hiroki
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