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Volume 06, No.1 Pages 31 - 34

4. 最近の研究から/FROM LATEST RESEARCH

多層膜FZPの開発と高輝度X線マイクロビーム生成
Development of Multilayer Fresnel Zone Plate for High Brilliant X-ray Microbeam

田村 繁治 TAMURA Shigeharu[1]、安本 正人 YASUMOTO Masato[1]、上條 長生 KAMIJO Nagao[2]、鈴木 芳生 SUZUKI Yoshio[3]、淡路 晃弘 AWAJI Mitsuhiro[3]、竹内 晃久 TAKEUCHI Akihisa[3]、高野 秀和 TAKANO Hidekazu[3]、香村 芳樹 KOHMURA Yoshiki[4]、半田 克己 HANDA Katsumi[5]

[1]産業技術総合研究所(旧工業技術院)大阪工業技術研究所 Osaka  National  Research  Institute、[2]関西医科大学 物理学教室 Kansai Medical University、[3](財)高輝度光科学研究センター 放射光研究所 JASRI  Research Sector、[4]理化学研究所 播磨研究所 RIKEN Harima Institute、[5]立命館大学 理工学部 Ritsumeikan  University

Abstract
Hard X-ray microbeam with multilayer Fresnel zone plate has been tested at SPring-8 BL47XU undulator beamline. Focusing properties are evaluated in X-ray wavelength of >25 keV. In the scanning microscopy experiment at an X-ray wavelength of 0.045 nm (27.8 keV), a resolution-test-patterns up to 0.2 µm structure was resolved. The focused beam profile at an X-ray wavelength of 0.015 nm (82.7 keV) was measured: the measured focal beam size was 〜 4 µm.
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1.はじめに
 X線のマイクロビーム化技術は、第3世代高輝度放射光源を利用する研究開発における鍵となる要素技術の一つと考えられる。X線エネルギーが6keV以上の硬X線領域では、ここ数年の間にサブミクロンのマイクロビームの生成が可能な光学素子が相次いで開発された。ブラッグ・フレネルレンズ(BFL)[1][1]A. Snigirev, I. Snigireva, P. Engstrom, S. Lequien, A. Suvorov, Ya. Hartman, P. Chevallier, M. Idir, F. Legrand, G. Soullie and S. Engrand : Rev. Sci. Instrum. 66(1995)1461.、フレネルゾーンプレート(FZP)[2〜5][2]N. Kamijo, Y. Suzuki, S. Tamura, K. Handa, A. Takeuchi, S. Yamamoto, M. Ando, K. Ohsumi and H. Kihara : Rev. Sci. Instrum. 68(1997)14.
[3]Y. Suzuki, N. Kamijo, S. Tamura, K. Handa, A. Takeuchi, S. Yamamoto, H. Sugiyama, K. Ohsumi and M. Ando : J. Synchrotron Rad. 4(1997)60.
[4]B. Lai, W. Yun, J. Maser, Z. Cai, W. Rodrigues, D. Legnini, Z. Chen, A. A. Krasnoperva, Y. Vladimirsky, F. Cerrina, E. Di Fabrizio and M. Gentili : Proc. SPIE 3449(1998)133.
[5]W. Yun, B. Lai, Z. Cai, J. Maser, D. Legnini, E. Gluskin, Z. Chen, A. A. Krasnoperva, Y. Vladimirsky, F. Cerrina, E. Di Fabrizio and M. Gentili : Rev. Sci. Instrum. 70(1999)2238.
、Kirkpatrick-Baez(K-B)ミラー[6、7][6]A. A. MacDowell, C-H. Chang, G. M. Lamble, R. S. Celestre, J. R. Patel and H. A. Padmore : Proc. SPIE 3449(1998)137.
[7]P. J. Eng, M. Newville, M. L. Rivers and S. R. Sutton : Proc. SPIE 3449(1998)145.
、屈折レンズ[8、9][8]B.Lengeler, C.G.Schroer, M. Richwin, J. Tummler, Drakopoulos, A. Snigirev and I. Snigireva : Appl. Phys. Lett., 74 (1999)3924.
[9]Y. Kohmura, K. Okada, Y. Takeuchi, Y. Suzuki and T. Ishikawa : Abstract of SRI 2000,(2000)POS1-13.
が研究されている。中でもFZPは最も高い空間分解能が期待される。集光ビームサイズに関して最も良い結果を示している。他の光学素子に比べて光軸調整が容易であることもFZPの特徴である。
 我々は多層膜FZPの開発を行っており、1994年からのPF(BL-8C、MR-BW-TL)での性能評価でサブミクロンX線マイクロビームの生成に成功している[2、3][2]N. Kamijo, Y. Suzuki, S. Tamura, K. Handa, A. Takeuchi, S. Yamamoto, M. Ando, K. Ohsumi and H. Kihara : Rev. Sci. Instrum. 68(1997)14.
[3]Y. Suzuki, N. Kamijo, S. Tamura, K. Handa, A. Takeuchi, S. Yamamoto, H. Sugiyama, K. Ohsumi and M. Ando : J. Synchrotron Rad. 4(1997)60.
。SPring-8では共同利用開始後から各種の光学素子の開発と応用を行っている。本稿では、多層膜FZP を光学素子として用いたBL47XUにおける高エネルギー領域(>25keV)での集光実験に関する最近の成果を紹介する。


2.多層膜フレネルゾーンプレートの作製
 FZPは半導体の微細加工技術(リソグラフィー法)を応用して作製するのが一般的だが、硬X線(>6 keV以上)は透過力が高いため、この波長域で使用するFZPでは数〜数十µmの厚みが必要となる。そのため、主として多層膜成膜手法を利用して作製されているが(多層膜FZP、積層型FZP、Sputtered-sliced FZPなどと呼ばれている)、サブミクロンレベルに集光することは困難であった[10〜12][10]D. Rudolph, B. Niemann and G. Schmahl : Proc. SPIE 316,(1981)103.
[11]K. Saitoh, K. Inagawa, K. Kohra, C. Hayashi, A. Iida and N. Kato : Jpn. J. Appl. Phys. 27 (1988)L2131.
[12]R. M. Bionta, E. Ables, O. Clamp, O. D. Edwards, P. C. Gabriele, L. L. Ott, K. M. Skulina and T. Viada : Opt. Eng. 29(1990)576.

 多層膜FZPはFig.1に示されるように、『成膜』、『切断』、『研磨による薄片化』の手順で作製される。FZP用の多層膜の材料には、X線遮断物質としてCuを、X線透過物質としてAlを用いた。Fig.2に示す2元DCスパッタリング装置により細線基板上(Au、直径50µm)に多層膜を成膜した。成膜条件をTable.1に示す。最終層の外側に、強度を保持するためのオーバーコート層(Cu:3µm)を蒸着した。同心円多層膜の成膜では、斜め蒸着粒子による斜影効果の影響で膜の表面に凹凸が生じ、これが多層膜の界面の平滑性(ゾーンの平滑性)を乱す原因となると考えている。これまで、多層膜界面の平滑性を改善するために成膜条件の検討を行った結果、Ar圧力が最も影響し、低い圧力の方が平滑性の良い多層膜が得られることがわかった[13、14][13]S. Tamura, K. Mori, T. Maruhashi, K. Yoshida, K. Ohtani, N. Kamijo, Y. Suzuki and H. Kihara : Mater. Res. Soc. Proc., Vol. 441(1997)779.
[14]S. Tamura, K. Ohtani, M. Yasumoto, K. Murai, N. Kamijo, H. Kihara, K. Yoshida and Y. Suzuki : Mater. Res. Soc. Proc., Vol. 524 (1998)31.
。細線基板として参考文献[11][11]K. Saitoh, K. Inagawa, K. Kohra, C. Hayashi, A. Iida and N. Kato : Jpn. J. Appl. Phys. 27 (1988)L2131.と同じAuを使用した。他にAgやWも試みたが真円度が極端に悪く使用できなかった。Auの場合、「数十個のダイスでの伸線加工」により作製されており、容易に入手できる。合金ワイヤーを利用した例も報告されている[10,12][10]D. Rudolph, B. Niemann and G. Schmahl : Proc. SPIE 316,(1981)103.
[12]R. M. Bionta, E. Ables, O. Clamp, O. D. Edwards, P. C. Gabriele, L. L. Ott, K. M. Skulina and T. Viada : Opt. Eng. 29(1990)576.





Fig.1  Outline of fabrication process of multilayer Fresnel zone plate.




Fig.2  Schematic diagram of sputtering apparatus: (a) plan view, (b) side view.

Table 1  Deposition conditions of  Cu/Al multilayer.





 作製した細線状の多層膜試料は、加工を容易にするために低融点合金(Sn-Pbハンダ)に埋め込んだ。この試料を回転軸に対して垂直に1mm程度の厚さに切断後、片面の研磨を行った。次に、この研磨面をグラファイト基板(20mm×20mm×1mm t)上に接着し、裏面を研磨して所望の厚さ(10〜40µm)に薄片化することでFZPを作製した。研磨工程では粒径1µmのアルミナ懸濁液で表面仕上げを行った。低融点合金は、加工工程において多層膜FZPの保持具の役割を有するのみならず、X線光学系でFZPを使用する場合にX線のストッパーとして機能する。FZPの集光効率は厚さに依存し、かつ、その関係はX線の波長によっても異なるので、高集光効率を得るためには薄片化工程における厚さ制御が重要である。Cu/Al多層膜FZPの厚さと集光効率の関係の数値例は参考文献[15][15]N. Kamijo, Y. Suzuki, S. Tamura, M. Awaji, M. Yasumoto, Y. Kohmura and K. Handa : in "X-Ray Microscopy" edited by W. Meyer-Ilse, T. Warwick and D. Attwood, AIP Conference Proc. 507(2000)p.672.に記述されている。
 実験に使用したCu/Al多層膜(50層)の走査型電子顕微鏡(SEM)像をFig.3に示す。FZPの直径は65µm、最外輪帯幅0.15µmである。これを〜40µmの厚さに薄片化加工を行ってFZPを作製した。




Fig.3  SEM micrographs of multilayer Fresnel zone plate : (a)full view, (b)close-up view. Black rings are Al layers and white rings are Cu layers. Center stop is Au wire.



3.集光実験
 作製したCu/Al多層膜FZPを利用してBL47XUでFig.4に示す光学系を構成し、いろいろなX線のエネルギーで集光実験を行ってきた[15、16][15]N. Kamijo, Y. Suzuki, S. Tamura, M. Awaji, M. Yasumoto, Y. Kohmura and K. Handa : in "X-Ray Microscopy" edited by W. Meyer-Ilse, T. Warwick and D. Attwood, AIP Conference Proc. 507(2000)p.672.
[16]Y. Suzuki, M. Awaji, Y. Kohmura, A. Takeuchi, N. Kamijo, S. Tamura and K. Handa : in "X-Ray Microscopy" edited by W. Meyer-Ilse, T. Warwick and D. Attwood, AIP Conference Proc. 507(2000)p.535.
。光源の大きさは「約40µm×900µm」であり、放射光をSi(111)の2結晶分光器で単色化してFZPに照射した。ここでは、最近行った高エネルギーX線の集光実験、すなわちマイクロビーム生成実験(82.7keV:λ=0.015nm)と走査型X線顕微鏡実験(27.8keV:λ=0.045nm)について紹介する。
 マイクロビーム生成実験で得られたX線マイクロビームの集光像をFig.5-(a)に示す[17][17]Y. Suzuki, M. Awaji, Y. Kohmura, A. Takeuchi, H. Takano, N. Kamijo, S. Tamura, M. Yasumoto and K. Handa :(to be published in Nucl. Instrum. and Meth.)。サブミクロンのビームは得られなかったが、40keV以上の高エネルギーX線領域では初めての2次元集光に成功した。焦点距離(Fig.4でf)は690mmであった。なお、この波長のX線は透過力が強いため、スリットおよびOSA(Order Selecting Aperture)は使用しなかった。




Fig.4  Schematic diagram of  optical system with multilayer Fresnel zone plate at BL47XU.




Fig.5  Results of X-ray focusing test using multilayer Fresnel zone plate : (a) Image of focused beam at X-ray wavelength of 0.015 nm (82.7 keV) taken by X-ray camera.  (b) Scanning microscopic image of resolution pattern at X-ray wavelength of  0.045 nm (82.7 keV): 128 × 128 pixels, 0.125 µm/pixel. Integration time is  0.4 s/pixel.



 走査型X線顕微鏡実験では試料としてSi3 N4 膜上に作製されたTa(厚さ0.5µm)のライン/スペースパターンを使用した。光学系ではスリットにより光源の大きさを縮小してFZPに照射すると共に、OSAで高次光をカットした。得られた顕微鏡画像をFig.5-(b)に示す[17][17]Y. Suzuki, M. Awaji, Y. Kohmura, A. Takeuchi, H. Takano, N. Kamijo, S. Tamura, M. Yasumoto and K. Handa :(to be published in Nucl. Instrum. and Meth.)。測定した画像から0.2µm のパターンまで解像されているのがわかる。したがって、マイクロプローブの大きさは〜0.4µmと推定される。焦点距離は232mmであった。
 多層膜FZPでは連続100時間以上の使用(放射光照射)の間、放射線損傷は観察されなかった。



4.あとがき
 多層膜FZPの作製方法、および開発したFZPを利用した集光実験の成果を紹介した。多層膜FZPは特に高エネルギー領域(>25keV)の集光にも有効であることがわかった。今後、ゾーン(多層膜界面)の平滑性を改善するために成膜条件の検討、成膜装置の改良を引き続き行うと共に、マイクロビームを利用して微小領域の元素マッピング、化学状態のイメージングなどを行う予定である。




参考文献
[1]A. Snigirev, I. Snigireva, P. Engstrom, S. Lequien, A. Suvorov, Ya. Hartman, P. Chevallier, M. Idir, F. Legrand, G. Soullie and S. Engrand : Rev. Sci. Instrum. 66(1995)1461.
[2]N. Kamijo, Y. Suzuki, S. Tamura, K. Handa, A. Takeuchi, S. Yamamoto, M. Ando, K. Ohsumi and H. Kihara : Rev. Sci. Instrum. 68(1997)14.
[3]Y. Suzuki, N. Kamijo, S. Tamura, K. Handa, A. Takeuchi, S. Yamamoto, H. Sugiyama, K. Ohsumi and M. Ando : J. Synchrotron Rad. 4(1997)60.
[4]B. Lai, W. Yun, J. Maser, Z. Cai, W. Rodrigues, D. Legnini, Z. Chen, A. A. Krasnoperva, Y. Vladimirsky, F. Cerrina, E. Di Fabrizio and M. Gentili : Proc. SPIE 3449(1998)133.
[5]W. Yun, B. Lai, Z. Cai, J. Maser, D. Legnini, E. Gluskin, Z. Chen, A. A. Krasnoperva, Y. Vladimirsky, F. Cerrina, E. Di Fabrizio and M. Gentili : Rev. Sci. Instrum. 70(1999)2238.
[6]A. A. MacDowell, C-H. Chang, G. M. Lamble, R. S. Celestre, J. R. Patel and H. A. Padmore : Proc. SPIE 3449(1998)137.
[7]P. J. Eng, M. Newville, M. L. Rivers and S. R. Sutton : Proc. SPIE 3449(1998)145.
[8]B.Lengeler, C.G.Schroer, M. Richwin, J. Tummler, Drakopoulos, A. Snigirev and I. Snigireva : Appl. Phys. Lett., 74 (1999)3924.
[9]Y. Kohmura, K. Okada, Y. Takeuchi, Y. Suzuki and T. Ishikawa : Abstract of SRI 2000,(2000)POS1-13.
[10]D. Rudolph, B. Niemann and G. Schmahl : Proc. SPIE 316,(1981)103.
[11]K. Saitoh, K. Inagawa, K. Kohra, C. Hayashi, A. Iida and N. Kato : Jpn. J. Appl. Phys. 27 (1988)L2131.
[12]R. M. Bionta, E. Ables, O. Clamp, O. D. Edwards, P. C. Gabriele, L. L. Ott, K. M. Skulina and T. Viada : Opt. Eng. 29(1990)576.
[13]S. Tamura, K. Mori, T. Maruhashi, K. Yoshida, K. Ohtani, N. Kamijo, Y. Suzuki and H. Kihara : Mater. Res. Soc. Proc., Vol. 441(1997)779.
[14]S. Tamura, K. Ohtani, M. Yasumoto, K. Murai, N. Kamijo, H. Kihara, K. Yoshida and Y. Suzuki : Mater. Res. Soc. Proc., Vol. 524 (1998)31.
[15]N. Kamijo, Y. Suzuki, S. Tamura, M. Awaji, M. Yasumoto, Y. Kohmura and K. Handa : in "X-Ray Microscopy" edited by W. Meyer-Ilse, T. Warwick and D. Attwood, AIP Conference Proc. 507(2000)p.672.
[16]Y. Suzuki, M. Awaji, Y. Kohmura, A. Takeuchi, N. Kamijo, S. Tamura and K. Handa : in "X-Ray Microscopy" edited by W. Meyer-Ilse, T. Warwick and D. Attwood, AIP Conference Proc. 507(2000)p.535.
[17]Y. Suzuki, M. Awaji, Y. Kohmura, A. Takeuchi, H. Takano, N. Kamijo, S. Tamura, M. Yasumoto and K. Handa :(to be published in Nucl. Instrum. and Meth.)




田村 繁治 TAMURA  Shigeharu
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安本 正人 YASUMOTO  Masato
大阪工業技術研究所 光機能材料部 光応用計測研究室
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上條 長生 KAMIJO  Nagao
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鈴木 芳生 SUZUKI  Yoshio
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〒679-5198 兵庫県佐用郡三日月町光都1-1-1
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淡路 晃弘 AWAJI  Mitsuhiro
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竹内 晃久 TAKEUCHI  Akihisa
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〒679-5198 兵庫県佐用郡三日月町光都1-1-1
TEL:0791-58-0831 FAX:0791-58-0830
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高野 秀和 TAKANO  Hidekazu
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〒679-5198 兵庫県佐用郡三日月町光都1-1-1
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香村 芳樹 KOHMURA  Yoshiki
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半田 克己 HANDA  Katsumi
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〒525-8577 滋賀県草津市野路東1-1-1
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